לעזור לו כחברי המערכת וד"ר שליט התנדב להזמנת הרצל, להיות למזכירו הפרטי ביצירת התנועה הציונית) (שהיתר, אז "ענינו הפרטי" של הרצל, כי הכל נעשה בעבודתו ועל חשבונו). באותה תקופת-בראשית הציע הד"ר שליט להרצל שיארגנו צבא עברי בן 2000 סטודנטים שיכבוש את יפו, ולו רק ליום אחד, כדי להניף את דגל ישראל על אדמתו ולעורר את תשומתלב העולם הגדול לתביעה היהודית על ארץ-ישראל, אך הרצל דחה את ההצעה. אח"כ, בראשית קיץ 1897, בעת מלחמת טורקיה-יון, ניסה לגייס לגיון של סטודנטים ציונים לעזרת טורקיה, בעלת השלטון בארץישראל, בדי לרכוש את אמונה ואת ידידותה להתישבות היהודים בארץ. לכך הסכים הרצל, אך ממשלת אוסטריה לא הרשתה לנתיניה היהודים לצאת למלחמה למען מטרה יהודית, והוכרח להסתפק בארגון משלחת רפואית לעזרת הטורקים בחזית. משלחת זו נתקבלה באהדה ובתודה ,אך לא יכלה להביא את התועלת המדינית הנכספת.
באותו זמן הטיל עליו הרצל תפקיד אחר, שברבות הימים נתגלה כמכשיר יעיל להשגת המטרה: הוא שלח אותו לבאזל, ביחד עם הד"ר ברתולד פייבל וחבר "קדימה" אלברט דונרייך , כדי לעשות את כל ההכנות לכינוס הקונגרס הציוני הראשון, ולצרכי ההוצאות נתן בידו 100 פראנק, מכספו הפרטי, כמובן - זה היה הון-היסוד של ההסתדרות הציונית העולמית. בבואו לבאזל שכר חנות קטנה (של חייט לשעבר) למשרד הקונגרס ואת הקאזינו העירוני לעריכת הקונגרס עצמו, עשה את כל המיתרים ויצר את והקשרים עם סוכנות רויטר ועם שאר הסוכנויות הטלגרפיות ונציגי העתונות, כדי להשיג את הפרסום הדרוש לקונגרס ולתנועה. כדי לקמץ בהוצאות אישיות נענה להזמנת פרנץ קובר , סוחר-ספרים נוצרי, אוהד הרעיון הציוני, והתאכסן בביתי במשך כל הקונגרס. דאג לדגל ציוני, ואחרי שהחליט בעד צבעי תכלת-לבן, נזכר כי זה היה גם רעיונו של דוד וולפזון (צבעי הטלית היהודית), ובסוף הסכים גם הרצל לדעתם. כשהתנגד הרצל לפתוח את הקונגרס בצלצול פעמון ("בפעמון קוראים למשרתת" - אמר הרצל ודרש לפתוח בנקישות פטיש-עץ, כנהוג בפרלמנטים של אנגליה ואמריקה), טרח יום תמים למצוא פטיש כזה בבאזל, ובסוף השיגה לו מארחתו, מרת גוברט (בתו של הבישוף הפרוטסטנטי גוברט בירושלים) פטיש-עץ של אביה, ובו פתח את הקונגרס ההוא, את יתר הקונגרסים בימי חיי הרצל ואת קונגרסי-היובל למלאות לראשון 20, 30 ו-40 שנח (השתתף בכל הקונגרסים הציוניים, חוץ מארבעה), ובו נפתחים הקונגרסים עד היום. הזמין שלשה סטנוגרפיטים מהעובדים בפרלמנט האוסטרי, ובעזרת חבר-עובדים מצומצם עשה את כל הסידורים וגם בימי הקונגרס היה עוזרו ויד ימינו של הרצל בכל הענינים.
בקונגרס נבחר הד"ר נתן בירנבוים למזכיר-כבוד, ומשסירב לקבל עליו את העבודה המעשית שבמזכירות, בחרה בו האכסקוטיבה הציונית אחרי הקונגרס למזכיר ראשי של ההסתדרות הציונית העולמית, ומאז עבד בשכר והתמיד במשרתו כל ימי הרצל.
לבקשת הרצל לרכוש פועלים יהודים להסתדרות והציונית, לא מצא ד"ר שליט בוינה פועלי-תעשיה יהודים, ולכן הוכרח להסתפק בארגון אגודת "אחוה" של פקידים ועוזרי בתי-מסחר והעמיד בראשה את הד"ר ש. ר. לנדאו, וכשזה עזב את התנועה ורצי, להפנות את האגודה נגד הרצל, פיזר אותה הד"ר שליט ויסד במקומה את "ירדניה".
כשנבחר דוד וולפזון לנשיא ההסתדרות הציונית אחרי מות הרצל והעביר את מרכזה אליו לקלן, הזמין את הד"ר שליט לעבור שמה, אך הוא סירב והתפטר ממשרתו כמזכיר ההסתדרות הציונית. נשאר בוינה ונבחר לנשיא הסתדרות ציוני אוסטריה והתמסר לעבודה ציונית למוען ארץ-ישראל וגם ל"עבודת ההווה", למען השגת זכויות של אוטונומיה לאומית ליהודי אוסטריה (בעיקר בגליציה ובבוקובינה). לשם כך יסד ועדה מדינית של כל המיעוטים הלאומיים באוסטריה ונבחר ליושב-ראשה, ולסגנה נבחר הפרופ' תומאס נ. מאסאריק (אח"כ הנשיא הראשון של צ'כוסלובקיה המשוחררת). חיבר את התכנית המפורטת לאוטונומיה לאומית, שנתקבלה אח"כ על ידי ציוני רוסיה כבסיס ל"עבודת ההווה" שלהם, ובשנת 1907 היה מועמד לפרלמנט האוסטרי. מטעם הגוש הלאומי שיצר, אך לא נבחר.
כשפרצה מלחמת איטליה-טורקיה ב-1911, אמרה הנהלת ההסתדרות הציונית בראשותו של פרופ' אוטו וארבורג לשלוח לעזרת הטורקים משלחת רפואית לחזית טריפוליטניה, ועל הד"ר שליט (כמנוסה במפעל דומה בימי מלחמת טורקיה-יון) הוטל לארגן את המשלחת. אך ברגע האחרון בוטל הדבר בגלל התנגדות הקיסר וילהלם, לבל ירגיז הדבר את איטליה, בעלת בריתן של אוסטריה וגרמניה בימים ההם.
כשהתמוטטה המונארכיה האוסטרית-הונגרית בסוף 1918, בעקב תבוסתה במלחמת-העולם הראשונה, ומורגש היה באויר, שהוינאים מרי-הנפש והמוסתים לאנטישמיות מוכנים לשפוך את זעמם בפרעות ביהודים, השתתף הד"ר שליט עם עסקנים ציוניים בארגון גדוד יהודי בן 3000 חיילים-לשעבר להגנה על יהודי וינה, והוא היה המנהיג הפוליטי של הפעולה והמקשר המדיני שלה עם ממשלת הרפובליקה האוסטרית החדשה. גם בגליציה שסופחה אז לפולין החדשה, נתעוררו חששות לפרעות ביהודים, ועל סמך הקשר שהיה קיים עד הזמן ההוא בין יהודי גליציה ובין המנהיגים הציונים בוינה הרגישו אלה חובה לפעול להצלת אחיהם, אז פנו הוא ורוברט שטריקר, נשיא הועד הלאומי ליהודי אוסטריה, אל ציר הולנד באוסטריה, דה ויידה , זקן הקורפוס הדיפלומטי בוינה, שימריץ את חבריו לפעולה משותפת לשם השפעה על ממשלת