את הפגישה הזאת ביומנו ( 1895 : )21.11. מעון דל במקצת. בחדר-הלימוד, שקירותיו מרופדים ספרים, יושב זנגויל לפגי שולחן-עבודה רחב-ידיים.--זנגויל הוא מטיפוסו של כושי ארוך-אף, שערות צמריות מאד, שחורות כעורב, מפוסקות בתווך, ובפניו המגולחים למשעי הבעת גאווה קשה של שאפן. ---אי-סדרים בחדרו ועל שולחן-עבודתו מביאים אותי לידי ניחוש, שהוא אדם מופנם. ---מוכרח הוא להטות את כל הדייקנות, החסרה בחיציונותו, כלפי סגנונו. שיחתנו מתנהלת בכבדות, מדברים אנו צרפתית, שפה שאיני שולט בה כראוי. אינני בטוח, שהוא מבין אותי, בכל זאת אנו תמימי-דעים בנקודות עיקריות.
הרצל ביקש לקרב אותו אליו ולרכושו לרעיונו, כי החשיבהו ככוח תרבותי גדול, שיפיק ממנו תועלת. אמנם, רכש אותו והסתייע בעצתו. הוא הכניס את הרצל לתוך החברה המובחרת, לאליטה של היהדות האנגלית ולפניה השמיע הרצל את הרצאתו הפומבית הראשונה על פתרונו לשאלת היהודים ב"נשף המכבים" בלונדון.
הוקסם מהרצל ונעשה מיד לנושא-כליו. השתתף בשבעת הקונגרסים הציוניים הראשונים, ונאומיו בהם היו בין האירועים החשובים ביותר. ביחוד עשה רושם עז בקוגגרס החמישי, בתוקפו בצורה מוחצת את ה"דוכסים הגדולים'" של יק"א, חברה להתישבות היהודית בארגנטינה ובמקומות אחרים (במרוצת השנים החלה לפעול גם בארץ ישראל), המבזבזת לשווא מיליוני לירות למען נסיונות-נפל להתישבות יהודים מחוץ לאי'י, בתובעו, שיימסרו "המיליונים חסרי-התכנית לתכנית חסרת-המיליונים".
היה הראשון, שהביא את התכנית הציונית לפני ה"חלונות הגבוהים" של המדיניות הבריטית, לפני חברי הפרלמנט ולורדים, חברי הממשלה ואנשי צבא רמי-מעלה, שליטים החולשים על ענינים פינאנסיים וקולוניאליים של בריטניה הגדולה. רכש למפעל הציוני אישים-נוצרים בני-סמכא ועשאם לאוהדים לציונות, ולא מעטים מהם הושיטו לנו עזרתם, בצר לנו, וגם בהשגת הכרזת-באלפור.
צידד בתכנית ההתישבות באוגאנדה וכאשר היא נדחתה על-ידי הקונגרס הציוני (1905) עזב את ההסתדרות הציונית וייסד את "ההסתדרות הטריטוריאליסטית היהודית" (יט"א) ושם מבטחו בהמוניהעם, שינהרו אחריו בעטיין של הפרעות והנגישות ביהודי מזרח-אירופה. בשבילו המקום, שבו תקום ארץ-המקלט לעם היהודי, לא היווה חשיבות מיוחדת, כי לדידו כל טריטוריה על פני יבשות העולם טובה למטרתו. נשא עיניו לאפריקה המזרחית, למושבה הפורטוגיזית אנגולה, אוסטרליה, קנדה, דרום-אמריקה וכיוצא באלה. לשם מימוש תכניותיו בא בדברים עם ממשלת תורכיה בדבר קירנייקה, ניהל משא ומתן עם ממשלת בריטניה ועם ממשלת פורטוגאל. ב-1912 ביקר בליסבון ואף נתקבל בפרלמנט על-ידי נשיא פורטוגאל, והובטחו לו זכיונות על קרקע באנגולה למתישבים יהודים. משלא נמצאה טריטוריה להתישבות יהודית אוטונומית, היפנה את המהגרים היהודיים, שזרמו לאמריקה לשטחים חדשים, בפרט במערבהתיכון ובטכסאס.
בספטמבר 1914 עמדה להתכנס הוועידה העולמית של יט"א בציריך, לדון באפשרות חדשות של ההתיישבות באמריקה, אך המלחמה העולמית שפרצה מנעה את כינוס הוועידה. בראותו, כי פעילותו הטריטוריאליסטית במשך 8 שנים לא הוכתרה בכל תוצאה חיובית, לא בוש להודות: "גם לתוצאות שליליות ערך משלהן. אם הן אינן מראות את הדרך, שבה ילך עמנו, הרי הן מראות את הדרכים, בהן אין הוא יכול ללכת".
בסוף מלחמת העולם הראשונה (1917), בראותו, כי בעקבות המלחמה ישתנו התנאים הפוליטיים לטובתנו, ומאורעות חשובים עומדים להתרחש למען ארץ ישראל, הוא שיתף פעולה בין התנועה הטריסוריאליסטית שלו, שהיתה כבר אז חסרת-ערך (פורקה לגמרי ב-1925) ובין ההסתדרות הציונית. כשניתנה הצהרת בלפור (2 בנובמבר 1917) הוא הופיע בבית-האופירה בלונדון, באספה חגיגית ציונית, לכבוד הכרזת בלפור, שהעריכה כנצחון פוליטי-ציוני, בעל חשיבות רבה, בהצהירו על הזדהותו הגמורה עמה.
תלה תקוות רבות בהצהרת בלפור והזהיר את העולם היהודי, שכור-הנצחון מפני התלהבות מופרזת, העלולה להטביע את ההישג גדול במעשים קטנים. דרש ,שמנהיגים הציוניים יעמדו בכבוד במשא ומתן עם אנגליה ולא לסגת כמלוא הנימה מדרישתנו למדינה יהודית. בראותו, שהמנהיגות הציונית אינה תובעת בוועידת-השלום (1919) את השלטון המלא והעצמאי על א"י, החל שוב את מלחמתו החריפה בה, בהאשימה, כי ברגע מכריע בתולדות עמנו לא התורוממה לגובה השעה, אשר ניתנה לה.
היו לו דרישות מכסימליסטיות על א"י ונלחם בגלוי לאמיתותיו ודעותיו וביקר תכופות את המנהיגים הציונים על שצימצמו את ממדי המפעל הציוני.
בשנת 1923 ביקר בארצות-הברית כאורחו של הקונגרס היהודי האמריקאי ונשא את הרצאתו המפורסמת, שעוררה רעש: "שומר, מה מליל !" פרט לפעילותו הציבורית-היהודית השתתף בתנועות שונות לשוויון זכויות הנשים ולהקמת חבר-הלאומים וכתב על נושאים אלה: "המלחמה למען העולם" (1916) ו"קול ירושלים" (קובץ, 1920). במסתו "עיקר הלאומים" (1917), שתורגמה לעברית בידי א. ש. אורלאנס (1918) ונדפסה קודם בשבועון העברי האמריקאי "התורן" וכונסה בספר העברי של נאומיו, הוא מניח, כי התהוות האומות מתחילה עם שחר הציוויליזאציה, וכי הלאומיות הא כוח בעל מדרגה ראשונה, בעלת חוקים קבועים של ראשית, התפתחות וכמישה. בחיבור זה נושא הוא את נפשו לחזון הנשגב של הנבואה העברית: אגודת-עמים ושלום-עולמים.
מפעלו הספרותי היה רבגווני ובו הוא חושף