גשמית. הוא חשש שהנאה זו תעכיר את הנאתו הרוחנית...
גדולות פעל על שדה הפצת התורה בעירו בפרט ובכל הסביבה בכלל. בנועם השפעתו משך אליו המון תלמידי חכמים שומעי לקחו. השפעתו היתה כבירה. הירבה לעשות נפשות וקירב את לבם של רבים לאביהם שבשמים, מטהורן יצאה תורתו לכל תפוצות ישראל.
הוא השקיע את כל מעינותיו בעשית צדקה וחסד. כל ימיו היה עמוס בעבודות רבות לטובת הכלל. אדיבותו, לבו הטוב ונפשו העדינה הפליאו את הבריות. צנוע היה במעשיו ומקבל את פני כל איש בסבר פנים יפות. דואג למצבו של כל איש נענה ומר נפש.
דאג להטבת מצב אחיו בארצות פזוריהם, וביחוד לאלה היושבים בא"י. מבעלי הדין הרבים אשר צבעו על דלתותיו השכם והערב, וכשרצו לשלם לו, ביקשם לנדב לטובת ישוב ארץ-ישראל, ורשם את הסכומים לזכרון בפנקס הפתוח, שהיה מונח לנגד עיניו תמיד.
עבודתו הענקית לטובת "חברת ארץ-ישראל נושבת" או "ישוב ארץ-ישראל", שבה השקיע את עצמו, גופו ובשרו, נפשו ונשמתו, ושבה קשר את שמו לעולמי עד. על ידי פעולה זו, שהוא, בעיקר, היה ממציאה, משכללה, מטפחה ומנהלה, העלה קאלישר למרומים ונחשב בפי כל כראש וכראשון לתקופה חדשה בחיי עמנו: ממנו פנה וממנה תקע יתד לתנועת "חיבת ציון", זו שהביאתנו עד התגשמות רעיון התחיה, זו שבקפיצה נחשונית דלגה על דורות רבים וחזרה למקורה הראשון.
מלחמתו המרה במתבוללים לכל גוניהם, וביחוד ברבנים ה"מתרברבים המטיפים לתיקונים בדת ומואסים בתקוותינו אשר נתנו בלבנו נביאנו וחוזינו". הוא רואה בעיני רוחו במעשי ההתבוללות הריסה גמורה ביסודות הלאומיים. הוא הרגיש הרגשה עמוקה שהגוף הלאומי הולך ומתדלדל. הוא גם הבין שבכל הוויכוחים עם איש המדע ד"ר גיגר וסיעתו וכל המחאות נגד המתכחשים הם ללא הועיל, דרושים, על כן, מעשים כבירים שיטפחו על פניהם.
התענין בשאלת היהודים הפלשים, שהעסיקה כמה מחכמי גרמניה בגלל פעולתם הנמרצת של "המיסיונרים" בין הפלשים. כתב אל הרב עזריאל הילדס היימר בשנת תרכ"ה (1865) ועורר אותו לעסוק בבעיה זו. הציע לו שלא לחכות עד שיתארגנו ועדים בכל עיר ועיר להצלתם של הפלשים מידי המיסיו נרים. הציע לו לפנות לעשירי ישראל ולענין אותם בבעיה הזאת. ובכסף שיתרמו, לשלוח מיד שני אנשים מתאימים לחבש ללמדם תורת ישראל על מנת להחזירם לחיק היהדות.
מחוץ לתעמולתו ברוסיה לישוב א"י החל בהתכתבות עם עשירי היהודים בעולם ועם רבנים בעלי השפעה בארצות שונות. הוא בא לידי הכרה, שהגאולה דורשת הכנות אחרות, לא רק מצוות בגלות, אלא של עבודה מעשית בא"י. לממתינים לגאולה נתן משל: "לחולה שבא אל הרופא, ואמר לו הרופא: הריני נותן לך רפואה בדוקה ומנוסה, וצריך אתה להתרפא בה במשך אלף שנים, - אפשר - הוסיף ואמר - שאחרי אלף שנים היה החולה מתרפא ושב לאיתנו, אבל מי יחיה אלף שנה ?" שאיפותיו והשקפותיו - בהם ביאר את רעיונו המרכזי, חזון לבו, ה"אני מאמין" שלו, על יסוד הכרתו כי הגאולה המשיחית תבוא באמצעות תהליך אטי. כיצד הגיע אליו, בן-דור המעבר הזה, למדן יהודי-פולני עיקרי, שהעבר בהמר התקופות והמדינות מעולם הישן לעולם החדש, ראה את החורבן הרוחני מסביב לו.
במשך הימים הלך והשתחרר מה"רבנות", והקדיש את עצמו לעבודה בשביל הגאולה באמצעים שהיו בידו, ומה היה בידו ? רק עט-סופרים ; כתב לעתון "המגיד", כתב לא"י - שם התנגד לו הרב מאיר אויערבאך (גאון מפורסם, לפנים אב"ד בקאליש, בעל "אמרי בינה" שעלה לירושלים בשנת תרע"ט (1959) והביא עמו הון רב. השתתף ביסוד שכונת "מאה שערים" בירושלים. היה הראשון שיעץ לתלמידיו להתמסר לעבודת האדמה. גאל 4000 דונם ביריחו. (ראה את הערך שלו בכרך שלישי, בעמודים 10031004) שהרגיש בחידושו של דבר, ולא רצה בו.
קאלישר כתב אל סיר משה מונטיפיורי, אל "חברת כל ישראל חברים", אל בנימין כרמיה (סופר צרפתי ידוע, שהתעניין בישוב א"י, בעיקר בבית-הספר "מקוה ישראל"), אל אלברט כהן . השפיע על הסופרים משה הס (הנ"ל), על הירש צבי גרץ (היסטוריון), נתן הערה עצומה וזירוז גדול לקרל נטר לייסד את בית-הספר החקלאי "מקוה ישראל" (1864-65) ועל פי יוזמתו של קאלישר נרכשו "מקוה ישראל" ואדמות במוצא ליד ירושלים (ע"י משפחת יהודה מעירק).
קרל נטר (ראה כרך א', עמוד 288) הזמין את קאלישר לבוא לארץ ולשמש כרב ב"מקוה ישראל".