180 עצורי אצ"ל לשם הפסקת הפעולות נגד הבריטים לאחר פרוץ המלחמה עם הנאצים. המתנגדים נפלגו מהארגון והתלכדו ב"קבוצת שטרן" (על שם מנהיגה אברהם שטרן), שנקראה אח"כ "לוחמי חרות ישראל" (לח"י), ראה כרך שני, עמוד 1014.
מרידור נשאר עם רזיאל ועבר לשרת כמפקד ת"א והמחוז וקצין המפקדה הראשית של אצ"ל. השתתף עם רזיאל וחבריו בפעולות החבלה בעיראק בעת מרד ראשיד עלי אל-כילאני, שהיה בברית עם הגרמנים, ואחרי נפילת רזיאל נהיה הוא למפקד ראשי של אצ"ל והכין את הכח לקראת פעולות חבלה ומחתרת למקרה פלישה גרמנית לארץ מצד מצרים. בענין זה הוזמן למו"מ עם ראשי השרות החשאי של צרפת החפשית של דה-גול בבירות, ואף נחתם חוזה ביניהם ובין אצ"ל, אך בוטל בלחץ הבריטים שנודע להם הדבר.
בחורף 1942, כשגדלה סכנת הפלישה הגרמנית לארץ, נערכה פגישה בין ראשי הסוכנות וההגנה ואצ"ל, בה הציע מרידור תכנית לחלוקת עבודה ומשימות בין ההגנה (שמירה על נקודות הישוב) ובין אצ"ל (התקפת הסחה על ישובי הערבים בהרי יהודה ואפרים, לבל יהיו פנויים להתנפל על הישוב, ופעולות קומאנדו ופרטיזאנים נגד הגרמנים). בגלל דרישת ראשי ההגנה להתחסלות אצ"ל והבלעתו בהגנה נפסק המו"מ ואצ"ל התחיל בהכנות לפעולה עצמאית בכוונים הנ"ל.
כשהחלו מסתננות לארצנו ידיעות על עוצם ההיקף של השמדת היהודים בפולין פנה מרידור בשם אצ"ל בהצעה אל שלטונות הצבא הבריטי - באמצעות אנשיצבור - לתת מאות מתנדבים ליחידת-נקם של צנחנים, שיבצעו בארצות הכיבוש הנאצי באירופה, בשיתוף עם כוחות המחתרת בכל ארץ, פעולות-חבלה אסטרטגית לעזור בהחרבת הכח הגרמני, ותנאו היה שהיחידה תפעל כיחידה עברית בדגל ופיקוד עצמיים ותהא כפופה לפיקוד העליון של בעלות הברית. הבריטים סירבו, וכל הסכמתם היתה רק לקבל את ה"פאטנטים" של אצ"ל לחבלה. אך מתוך ראית הנולד, שיהא בהם צורך לפעולה נגד הבריטים עצמם, לא הסכים מרידור לגלותם לאויב-בעתיד. הנציג הסובייטי הסכים לדון בהצעת אצ"ל, אך הקשר נתגלה לאינטליג'נס הבריטי וזה מנע את המשכת המגע עם "בעל הברית" הרוסי.
באותן השנים ארגן הכשרה צבאית להלכה ולמעשה לקציני אצ"ל בארץ בעזרת מומחים צבאיים של יתר בעלות הברית (חוץ מהבריטים), והוא עצמו שקד על לימוד יסודי בכל ענפי התורה הצבאית, וגנרל רםדרגה ובעל ותק צבאי נודע לימד אותו במשך שלש שנים כיצד להפוך כוחות מחתרת לצבא סדיר ולנהלו מתוך אמונה שהוא מכין בזה את המפקד העליון של צבא ישראל בעתיד.
בינתים נתגלו יותר ויותר ממדי השואה באירופה ורשעותו של השלטון הבריטי באבדן "סטרומה" ובחסימת דרך ההצלה להמוני העם המנסים להמלט מההשמדה. אז נטל על עצמו להפעיל ולארגן את תסיסת הזעם של פעילים בבריגאדה העברית, מפקדים ב"הגנה" ובאצ"ל ועסקנים בתנועת הצה"ר לשם ביצוע מעשה נועז ללא תקדים. עזר בליכודם בארגון "עם לוחם", מחוץ למסגרות של ההגנה ואצ"ל, ואליו הצטרפו רבים מנוער ההגנה וביניהם מטובי הנוער של נהלל. השלב הראשון בפעולות "עם לוחם" היתה התכנית לתקוף בכח את ארמון הנציב העליון סיר מק-מייכל, הנודע ברשעותו, לקחתו בשבי למקום תת-קרקעי מבוצר, להעמידו לדין על אשמתו באבדן "סטרומה" ומליוני המושמדים ובזה יעוררו רעש גדול בעולם ואנגליה תוכרח לבטל את נעילת שערי הארץ בפני היהודים ואת לחצה על ממשלת טורקיה שתחזור בה מהסכמתה לתת מעבר ליהודים מרומניה ומהונגריה. אולם מפקדת ההגנה נרתעה מהפגעים שמעשה זה עלול לגרום לישוב בארץ וסיכלה את ביצוע התכנית וארגון "עם לוחם" נתפזר. בנובמבר 1943 ניסה מרידור לבצע את הפעולה בכוחות עצמיים, אך השפעה נגדית בתוך הארגון הניאה חלק מהכוחות להפר את המשמעת ושוב סוכלה התכנית ברגע האחרון, והכלא התת-קרקעי שהוכן לנציב העליון הפך למחסן לנשק וציוד.
אז התפטר מהפיקוד של אצ"ל ומסר אותו למנחם בגין שסייע בשחרורו מהצבא הפולני (אחרי שהכניס את בגין לניהול הענינים עוד קודם לכן, בתקופת שרותו בצבא הפולני בארץ).
כשהכריז אצ"ל ב-12.2.44 מלחמה על הבריטים נתמנה מרידור לסגן המפקד והשתתף בתכנון ובביצוע של הפעולות. בתפקידו זה גילה כי יעקב חילביץ עוסק בבגידה לטובת הבריטים והוא פרובקטור שגרם למאסרם של עשרות פעילי האצ"ל. אך בגלל דרישת המפקד העליון לשפוט אותו רק בארץ, ורק במשפט הוגן, הספיק חילביץ לברוח לאמריקה בעזרת הבריטים.
פעולות המחתרת נגד הבריטים גרמו מצבים בלתינוחים בישוב בגלל מעשי דיכוי מצד הבריטים (גזירות עוצר, חיפושים, מאסרים, חוקי חירום), והמוסדות הרשמיים של היהודים תפסו עמדה גלויה וחריפה נגד מה שנקרא אז בשם-הגנאי "טרור" ונגד אותם "חמומימח בלתי-אחראים" "הממיטים אסון על הישוב" (רק בתקופה מאוחרת יותר, כשסוף השלטון הבריטי כבר נראה באופק, נתגלה כי לפעולות המחתרת הלוחמת משני האגפים נתנו יד הרבה אנשים אחראים, מיושבים בדעתם, התופסים עמדות חשובות בצבור). המוסדות גייסו את הצבור למלחמה בטרור.
נחטפו חברים מן השורה למקומות-סתר ונעשו נסיונות בשידולים להוציא מפיהם ידיעות על מקומות המצאם של המפקדים והמנהיגים. בתוצאת מעשים אלה נתפסו בידי ההגנה ב-1944 בבית-אריזה בפרדס שבסביבת פתח-תקוה תעודות של מרידור, במקום מחבואו, אך הוא עצמו ניצל ובגלל ההצקות למשפחתו הוכרחו לעבור מדירתם שבצפון ת"א למגדיאל ואח"כ לרעננה. בליל 12.2.45 נאסר מרידור בביתו והובל במטוס מיוחד למרכז האינטליג'נס שבקאהיר. שם הוחזק שלשה חד