ולמגורשים מאזורי החזית, אך דרש להפריש חלק ניכר מהכספים לסיוע לישוב בארץ, שגם בו יש פליטים ומגורשים; עזר להמשכת קיום מוסדות חינוך עבריים שנעקרו מאזורי החזיתות. יצא להתיעצות במרכז הציוני העולמי, שהועבר לרגל המלחמה מברלין לקופנהאגן שבארץ הנייטרלית דניה, כדי שיוכל לקיים את הקשרים עם הציונים משני עברי חזית המלחמה, בשובו לרוסיה הוחשד ב"קשרים עם ארצות האויב" והיה צפוי למאסר, ומשום כך עבר למוסקבה ושם נשאר עד פרוץ המהפכה ברוסיה. ואכן לא היה נקי לגמרי מ"אשמה" זו. כשגירש השלטון הצבאי הטורקי מהארץ את נתיני ארצות האויב, ובכללם את היהודים שהחזיקו בנתינותם הרוסית, ורבים העדיפו להגרש מצרימה ולשמור על נתינותם הזרה, טלגרף דרך שוייץ ליפו: "קראו את ירמיהו פרק מ"ב" - בו מתנגד הנביא לעזיבת הארץ בעת צרה ולירידה מצרימה.
אחרי מהפכת פברואר 1917, משהוסר האיסור מעל הפעילות הציונית ברוסיה, הטיל את עצמו במרץ מחודש לשטף העבודה, ניהל את סיעת הציונים בועדים המדיניים, עמד בראש הסיעה הציונית בעיריה ובקהלה של אודיסה. השתתף בועידה הציונית הכל-רוסית בפטרבורג (אז פטרוגראד ואח"כ לנינגראד), נבחר בה ליו"ר שני ונשא את הרצאתו המלהיבה על ארץ-ישראל. ב-1918 היה ממארגני יהדות אוקראינה, ובכנסיה הכל-יהודית באוקראינה, שנבחר ליושב-ראשה, נלחם במרץ רב בעד ארגון היהודים על בסיס ציוני-לאומי עברי ונגד בחירת האידית כלשון לאומית של היהודים. נבחר לחבר המשלחת של יהודי אוקראינה לועידת השלום בוורסאיל, ומשהצליח ב-1919 לצאת מרוסיה נכנס גם למרכז העולמי הציוני שקם בלונדון בעקב הצהרת בלפור, ובהופעתו במשלחת הציונית לפני "ועדת הארבעה" (הנציגים הראשיים של ארבע המעצמות המנצחות : אנגליה, צרפת, איטליה וארה"ב) שליד ועידת השלום בוורסאיל, הביע את תביעת עם ישראל על ארצו בנאום שנשא בעברית, וזה היה הנאום העברי הראשון שנשמע בועידה בינלאומית ועשה רושם רב, ביחוד בצלילי השפה העברית.
באותה שנה, 1919, הגיע ארצה והועמד בראש ועד הצירים ובקונגרס הי"ב (1921) נבחר לראש ההנהלה הציונית. עד שנת 1923. בהופעותיו בפני ראשי השלטון הבריטי, שהחלו מסלפים את הבטחת ממשלתם בהצהרת בלפור ומקצצים את כנפי השאיפות הציוניות, התיצב כיהודי גאה ותקיף, ולפעמים אף תקיף יותר מההנהגה המרכזית שבלונדון, על משמר זכויותינו בדרישות ישירות ונמרצות, ללא הסכמה לריסונים ולקיצוצים דיפלומטיים. באותה תקופה המשיך בעבודה מעשית ליצירת עובדות-יסוד, כגון : גאולת קרקעות והקמת נקודות ישוב, ארגון הישוב וביסוס האוניברסיטה, וכן פעל לקידום המוסדות הציוניים המרכזיים שהשתתף מראשית התנועה ביסודם ובניהולם, כגון הקה"ק, אוצר התישבות היהודים ובנק אפ"ק, וכו'.
לפני הבחרו ליו''ר ההנהלה הציונית השתתף בשליחות הראשונה לאמריקה למען קרן היסוד. בזמן כהונתו כראש ועד הצירים גאל את אדמות עמק יזרעאל, למרות התנגדות חריפה מצד חוגים מוסמכים בשל יוקר המחיר, באמרו "אין אונאה לקרקעות" לגבי המטרה הציונית והקונגרס אישר את פעולתו. כפטריוט של ירושלים העביר אליה את המוסדות הלאומיים מתל-אביב.
בהיות תביעתו הציונית תקיפה יותר מהעמדה הרשמית של המרכז הלונדוני לא נבחר ב-1923 לראשות ההנהלה בארץ והועמד בראש הלשכה הראשית של הקרן הקיימת כנשיאה. מאז הקדיש את כל מרצו הכביר לגאולת הארץ (אך הוסיף להשתתף גם בפעולות כלליות של הישוב והציונות, כגון כחבר ההנהלה המרכזית של בנק אפ"ק, בועד החינוך שליד ההנה"צ כיושב ראשו ואח"כ כיו"ר הועדה לעניני חינוך שליד הועד הלאומי, וב-1935 נבחר לנשיא הועד הפועל הציוני), וכאן, בשטח יצירת הבסיס והעובדות המכריעות, לא היה משום פגם בתקיפותו, אדרבה... ואכן בימי נשיאותו הוגדל שטח אדמת הקה"ק פי מאתיים ויותר. ביזמתו גאלה הקה"ק את עמק יזרעאל, עמק חפר, עמק זבולון (שפלת עכו), אדמת החולה והרבה קרקעות בכל חלקי הארץ, וביחוד בנגב, והשתדל להחדיר את להיטותו וחרדתו לגאולת הארץ לכל אדם מישראל. ביחוד המריץ ליתר מסירות מאז צצה הסכנה של הגבלת השטחים בארץ שליהודים מותר לרכוש בהם קרקעות.
תקיף היה בדעותיו בכל ענין ציוני ונודע משום כך בכינויו "איש הברזל" ובאמרתו "אין לך דבר העומד בפני הרצון". נלחם לציונות גדולה והתנגד בכל החריפות לתכנית ה"חלוקה" שצצה בשנת 1937, כי לא היה מוכן לוותר בשם עם ישראל אף על אמה אחת מנחלת האבות. וכן התנגד מטעם זה לחלוקת ירושלים לשתי עיריות : ערבית ועברית. גם לנחלה הרוחנית, למסורת ישראל המקודשת, שמר אמונים באורח חייו כל ימיו.
כן שקד על שמירת זכר העבר של תנועות חיבת ציון והציונות. ביזמתו ובסיועו יצאו שלשת הכרכים של "כתבים לתולדות חיבת ציון וישוב ארץ-ישראל" בעריכת א. דרויאנוב. העלה בנאומיו דמויות של אישים גדולים בציונות. ביזמתו ובהדרכתו הוציאה הקה"ק מחזור ספרי "לנוער" (מונוגרפיות על מקומות בארץ ואישים ומאורעות בציונות ובהתישבות).
כשמלאו לו שבעים שנה הוציאו מעריציו את נאומיו, חוברותיו וכמה מרשימותיו ב"ספר אוסישקין" ועירית תל-אביב בחרה בו לאזרח-כבוד.
הופעתו החגיגית האחרונה היתה בקיץ תש"א, ביובל החמשים של המושבה חדרה, בו השתתף לעיני קהל החוגגים בריקוד "שלשת הזקנים" (הוא, יהושע חנקין ז"ל ויבל"ח משה סמילנסקי ), שהיה לחויה עמוקה לכל הנוכחים והשומעים עליו.
בערב ראש שנת תש"ב חלה ונפל למשכב, ועל ערש דוי כתב את נאומו ליהודי רוסיה, שנכלל בשידור הישוב ב"קול ירושלים" לרגל הידידות הזמנית ששררה בשנות מלחמת העולם ב' בין ברית המועצות ובין מעצמות המערב, ואז הרשתה ממשלת המנדט ליהודי הארץ להושיט יד דרך גלי האיתר לאחים מנותקים