הצעיר בעברית את יצירות המופת של הספרות העולמית. ביחוד הגדיל לעשות למען העברית בתרגום שירי ביאליק לרוסית פיוטית יפה ורבת רושם ובהוצאתם בכרך מהודר גם בצורתו.
חוץ מהפרסום הנאה לשירה העברית בקרב ה"עלית" הרוחנית הרוסית הגיש בצורה נאה ומושכת את הרגש הלאומי והשאיפה הציונית שבשירי ביאליק להמוני יהודים שקיבלו את מזונם הרוחני בשפה הרוסית, ורבים השיב בכך מדרך ההתבוללות לדרך התחיה הלאומית. ב-1913 תרגם לעברית את "אספרתקוס" לג'ובנאלי (במקוצר). ובועידת ציוני רוסיה, שנערכה ערב הקונגרס הציוני הי"א בוינה (אוגוסט 1913) הציע להכריז על עברית כשפת-לימוד יחידה בכל בתי-הספר הלאומיים. וכשהציע ד"ר חיים וייצמן באותו קונגרס, בהסתמך על ההחלטה העיקרונית החיובית שנתקבלה עוד ב-1901, בקונגרס החמישי בבאזל, ליסד בירושלים אוניברסיטה עברית ובה פקולטות לרפואה, למשפטים ולמדעי החברה, נטל ז'בוטינסקי על עצמו לעזור בתעמולה, בארגון ובהתרמה ברוסיה למען הגשמת הרעיון.
באותן שנים נטל לו סוף-סוף קטעי זמן גם לצרכי עצמו, וב-1912 נגש לבחינות בגרות בליציאון זמידוב ביארוסלאוול ועבר אותן בהצטיינות. ובהתחשב בשנות לימודיו באוניברסיטאות ברן ורומא ובעבודת מחקר שהגיש על "מדינה ואומה", שדנה בצדדים החוקיים של האוטונומיה למיעוטים לאומיים, ניתן לו התואר מוסמך למשפטים ועורך-דין, - ועל סמך תעודה זו רכש גם את הזכות החוקית לדור בפטרבורג (השלטון הצארי לא הרשה לסתם יהודים לדור בכל רחבי הממלכה כחפצם, רק ב"תחום מושב" מיוחד, ואילו מחוץ לתחום לא ניתנה זכות הישיבה - "פראבו ז'יטלסטבו" - אלא לסוגים מיוחדים, וביניהם גם בעלי השכלה גבוהה, ואז השתמש בזכותו ועבר לדור בפטרבורג).
אחרי פרוץ מלחמת העולם באוגוסט 1914 יצא ב-1 בספטמבר לחו"ל בכתב משוטט מיוחד של העתון המוסקבאי החשוב "רוסקאיא וויידומוסטי" בחזית מערב אירופה וסביבותיה, ותוך עשיה בשליחות העתון והתמסר לפעולה גם למען עמו. יצא לאפריקה הצפונית ולמצרים. בדרך לאפריקה ביקר את ד"ר מכס נורדאו במקום גלותו במאדריד והרצה לפניו על תכניתו ליצור גדוד עברי שישתתף במלחמה על ארץ-ישראל בצד בעלות הברית, כדי שהתנועה הציונית תופיע בתור כח, הפותח פתח גם להכרה מדינית בה, ונורדאו לא ראה אפשרות להשגת התכנית בדרך קצרה מיד, אבל עצם הרעיון קסם לו.
באמצע דצמבר 1914 הגיע ז'בוטינסקי למצרים. שם מצא 12.000 פליטים יהודים (מתוך 18.000), שגורשו מהארץ על-ידי השלטון הצבאי הטורקי בשל היותם נתיני ארצות אויב (בעיקר נתיני רוסיה, ובין הספרדים בעיקר נתיני צרפת). הצטרף לועד לטיפול בפליטים ובמהרה נעשה הרוח החיה בו. השתדלותו בפני השלטונות הבריטיים במצרים עזרה בהרבה להשיג את רצונם הטוב לעזרת הפליטים. הודות לכך הסכימו השלטונות לאכסן את הפליטים במחנה-הקרנטינה הנרחב "גאבאר" שבאלכסנדריה ולהקציב להם להוצאות המחיה 170 ליש"ט ליום. ז'בוטינסקי השקיט את הסכסוכים והחיכוכים העדתיים בין הפליטים, שהיו בני עדות שונות, וגייס וארגן מבניהם אנשים לכח כעין-משטרתי לשמירת הסדר במחנה, ובכך הונח היסוד לגרעין של כח עברי, ואנשים אלה היוו אח"כ את הגרעין ליחידה הצבאית היהודית הראשונה.
באלכסנדריה נפגש עם יוסף טרומפלדור וסיפר לו על רעיונו בדבר "גדוד עברי". טרומפלדור תפס את. הענין במהרה וביקש שהות עד מחר להמלך בדעתו, וביום המחרת נתן את הסכמתו להצטרף לפעולה למען הגשמת הרעיון. בו בערב, ט"ז אדר תרע"ה (3.3.1915) נפגשו שניהם בדירתו של מ. מרגלית , נציג חברת הנפט של נובל וגזבר הועד לטיפול בפליטים, עם חברי הועד ד"ר נפתלי וייץ מירושלים, זאב גלוסקין, האגרונם עקיבה אטינגר, וז. ד. ליבונטין, וז'בוטינסקי הציע להם את התכנית כפי שהוסכם עליה בינו ובין טרומפלדור. שנים התנגדו, אחד נמנע מהצביע, והחמשה שהצביעו בעדה נעשו ועד למען הגדוד העברי, שבמסגרת הצבא הבריטי ילחם לשחרור ארץ-ישראל. קריאת הועד נתקבלה בהתלהבות ותוך ימים אחדים התנדבו כ-500 צעירים. אך המפקדה הבריטית הודיעה למשלחת המתנדבים, שלפי החוק אין לקבל נתינים זרים לצבא הבריטי, אבל יכולים הם להתקבל כיחידה לשרותי עזר, אם ירצו, והמפקדה אינה יכולה להתחייב לשלחם לחזית ארץ-ישראל דוקא, וההצעה הממשית היתה לארגנם ב"גדוד נהגי הפרדות לציון", שישרת בהובלת תחמושת ומזון לקוים הקדמיים בחזית גאליפולי. טרומפלדור הסכים גם לכך, באשר לדעתו העיקר, שהיהודים ישתתפו במאורגן בהבסת תורכיה בכל חזית שהיא, שכן בכל מקום ובכל שרות שילחמו יעזרו בעקיפין לשחרור הארץ, והוא נכנס עם 600 מתנדבים לגדוד נהגי הפרדות בפיקודו של לט. קולונל פטרסון ונשלחו לגאליפולי, ואילו ז'בוטינסקי לא הסתפק בפחות מכח לוחם בנשק ודוקא בחזית ארץישראל, ובאין אפשרות להשיג הסכמה לכך במפקדה שבמצרים נסע ללונדון, ללחוץ ולשדל עד שישיג הסכמה של שלטונות גבוהים יותר. בדרכו שמה נפגש בראשית אפריל 1915 עם פנחס רוטנברג באיטליה וסיפר לו על תכניתו. רוטנברג הצדיק אותה ונטל על עצמו לעשות למענה באמריקה וז'בוטינסקי נסע "לפצח את האגוז הקשה "בלונדון.
בלונדון נתקל בהתנגדות מצד אישים בצמרת ההנהגה הציונית והיהדות (חוץ מד"ר וייצמן, שהבטיח לו עזרה לכשיוכשרו התנאים) וגם מצד קהל "עמך" שבא בחשבון להתנדבות (מהגרים, יהודים מרוסיה, בעיקר פועל מחט, שוכני וייטצ'אפל שבמזרח לונדון). את ז'בו טינסקי לא היה מהנרתעים מפני מכשולים. הוא חיפש ומצא קשרים למדינאים בריטיים, והללו הבינו לרוחו יותר מהעסקנים היהודים ועזרו לו בהשתדלות שקטה ומתמדת לרכך את ההתנגדות הרשמית בהדרגה עד לשבירתה הסופית.